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近日,我所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组(509组)邓德会研究员团队发表膜电极电催化二氧化碳(CO2)还原综述文章。该综述介绍了膜电极电催化还原CO2的基本原理和应用实例,为实现高效、低能耗电催化还原CO2制备高附加值化学品提供了重要借鉴。
CO2的过量排放会引起温室效应等环境问题,电催化还原CO2制备高附加值化学品不仅可以解决CO2排放引起的环境问题,还可以将可再生电能存储到易于输运的化学品中,解决间歇性电能不易储存的问题。膜电极电解池是目前可以高效、低能耗电催化转化CO2的有效途径,气体CO2直接导入阴极催化层表面,阴极和阳极间只有一层离子交换膜,阳极电解液可以通过外循环进行流动,该构造有效降低了阴阳两极内电阻并提高了CO2的扩散和转化效率。因此,膜电极技术的发展将有望推动电催化CO2转化迈向工业应用。
该综述首先讨论了膜电极电解池中各组件的特点和工作方式,包括阴极气体扩散电极、离子交换膜、阳极氧气析出的替代反应等;接着分析了膜电极各部件的电压降及其相应的测量方法,为电催化CO2还原的能耗解析提供参考;在此基础上,总结了膜电极电催化还原CO2制备一氧化碳、甲酸、甲醇、甲烷和C2+等产物的应用,阐述了不同种类催化剂对还原产物选择性和活性的影响,以期为针对特定产物合理设计催化剂提供参考;最后,文章对膜电极电催化CO2还原的前景和挑战进行了展望,指出目前研究主要利用工作面积较小的膜电极电解池,当在实际应用中将工作电极放大以及组装成电堆后,更加复杂的气体扩散及水管理等问题将成为膜电极研究的难点和重点。另外,如何利用原位表征技术揭示膜电极电催化CO2还原的反应机理也是当前亟需解决的问题,需要进行深入的研究。
邓德会团队长期致力于碳一分子催化转化方面的研究工作并取得了系列进展,包括CO2低温加氢制甲醇( Nat. Catal. ,2021)、电催化CO2转化( Angew. Chem. Int. Ed. ,2018; Cell Rep. Phys. Sci. ,2020; J. Energy Chem. ,2022; Nano Res. ,2019)、甲烷低温选择氧化制含氧化合物( Chem ,2018; Chem ,2019; Nano Energy ,2021; Chem Catal. ,2022)、室温电化学水气变换制高纯氢( Nat. Commun. ,2019; Nano Energy ,2022)、电催化一氧化碳还原制乙烯( Angew. Chem. Int. Ed. ,2020)、可见光驱动甲醇直接制乙二醇( Nat. Commun. ,2018)等,这些工作为碳一分子催化转化新过程、新体系的探索提供了重要借鉴。
相关工作以“Membrane Electrode Assembly for Electrocatalytic CO2 Reduction: Principle and Application”为题,发表在《德国应用化学》( Angewandte Chemie International Edition )上。该工作的第一作者是我所509组联合培养毕业生张政博士。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202302789
文章来源:中国科学院大连化学物理研究所
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